Robert William Gary Moore wurde am 4. April 1952 im nordirischen Belfast geboren. Im Alter von 16 Jahren ging er nach Dublin und trat gemeinsam mit Phil Lynott, dem Mastermind der Band Thin Lizzy, auf. Mit ihm gründete Moore Skid Row. 1970 zog er nach England, wo er – abgesehen von zwei Aufenthalten in den USA – für den Rest seines Lebens wohnte.
Im Jahr 1972 verließ Gary Moore Skid Row und gründete die Gary Moore Band, bei der er nicht nur Gitarre spielte, sondern auch sang. Die Band löste sich nach der Veröffentlichung eines Albums auf und Moore kehrte 1974 kurzzeitig zu Thin Lizzy zurück. Er begann als Studiomusiker zu arbeiten, gründete zusammen mit anderen Musikern die Jazzrock-Formation Colosseum II, war Gastmusiker und versuchte sich als Solokünstler – der Rest ist Geschichte.
Um seinen Hit „Still Got The Blues“ läuft seit dem 12. Dezember 2001 ein Verfahren wegen möglicher Urheberrechtsverletzung – noch ist das Urteil des Landgerichts München nicht rechtskräftig.
Gary Moore starb am 6. Februar 2011. Er war mit einer Künstlerin names Jo liiert und lebte mit ihr und deren Tochter in einem Haus in Vallance Gardens in Hove. Aus einer früheren Ehe stammen Moores Söhne Jack und Gus.